A pesar de trabajar en House Shows de RAW, el 25 de junio apareció en SmackDown! su vídeo de presentación, anunciándose como Alberto Del Rio. Tras varios videos presentándose a sí mismo,12 debutó el 20 de agosto de 2010 en SmackDown! como luchador heel, derrotando a Rey Mysterio esa misma noche.13 Tras esto, inició un feudo con Mysterio, a quien atacó la semana siguiente dejándolo lesionado (kayfabe). Las semanas siguiente tuvo otras luchas, derrotando a Carlos Sanchez un luchador local, al igual que a Matt Hardy. A causa de su ataque a Mysterio, empezó un feudo con su amigo, Christian, cuando este interrumpió la fiesta de Del Rio, al cual también lesionó (kayfabe).
Sin embargo, reinició su feudo con Rey Mysterio cuando le atacó el 1 de octubre y fue derrotado por Mysterio el 8 de octubre, perdiendo así su invicto. En el siguiente SmackDown se clasificó para el Team SmackDown en Bragging Rights al derrotar a Chris Masters. Semanas siguientes derrotó a John Morrison en una lucha individual donde se enfrentaban las marcas Smackdown! vs RAW. En el evento WWE Bragging Rights, Team SmackDown (Big Show, Rey Mysterio, Jack Swagger, Edge, Alberto Del Rio, Tyler Reks & Kofi Kingston) derrotó al Team RAW (The Miz, Santino Marella, R-Truth, John Morrison,Sheamus, CM Punk & Ezekiel Jackson).
Sin embargo, durante la lucha, Del Rio atacó a Mysterio. Semanas después derrotó a Kofi Kingston en una lucha individual. En Survivor Series, el Team Mysterio (Rey Mysterio, Kofi Kingston, Montel Vontavious Porter, Chris Masters & Big Show) derrotó al Team Del Rio (Alberto Del Rio, Jack Swagger, Tyler Reks, Cody Rhodes & Drew McIntyre). Tras esto, derrotó a Big Show por cuenta de fuera, clasificándose para el torneo del King of the Ring. El 29 de noviembre derrotó a Daniel Bryan en la primera ronda, pero perdió en la segunda ante John Morrison por una distracción de Mysterio, en venganza por su eliminación frente a Cody Rhodes que Del Rio había causado. En TLC: Tables, Ladders and Chairs participó en una lucha por el Campeonato Mundial Peso Pesado de la WWE contra Kane, Mysterio y Edge en un Tables, Ladders & Chairs Match, pero no logró ganar, siendo Edge el ganador del combate.
2011-presente
El 7 de enero, por petición de Teddy Long, efectuó un 2-out of 3 Falls match Rey Mysterio, ganando Del Rio con la ayuda de Ricardo Rodriguez. El 18 de enero de 2011 su "Rookie" de NXT, Conor O'Brian, fue eliminado del programa. El 25 de enero en NXT el rookie Brodus Clay ganó una Battle Royal contra los demas novatos de la cuarta temporada eligiendo a Alberto del Rio como su nuevo Pro. Participó en el Royal Rumble entrando en el puesto 38, donde eliminó a Randy Orton y a Santino Marella, ganando el Royal Rumble Match y una oportunidad títular en WrestleMania XXVII.
En el RAW del 31 de enero, eligió a Edge como su oponente en Wrestlemania XXVII, por el Campeonato Mundial Peso Pesado de la WWE, momentos antes de terminar su aparición rompiéndole una guitarra a Edge por un golpe que le había propinado antes. La semana siguiente celebró su fiesta por la victoria del Royal Rumble, donde atacó a Hornswoggle después de que este le pegara por accidente con un palo de piñata, donde apareció Kofi Kingston en ayuda de Hornswoggle, sin embargo por una distracción de Ricardo Rodriguez, Del Rio atacó a Kingston con el palo de piñata rompiendolo. En la semana siguiente derrotó a Kofi Kingston por los acontecimientos sucedidos de la semana anterior. En el Evento del PPV Elimination Chamber ganó un combate no titular contra el Campeón Intercontinental, Kofi Kingston.14 15 Luego de la lucha de Edge, Del Rio lo atacó pero Christian hizo su regreso para ayudar a Edge, por lo que Del Rio recibió un Killswitch y una Spear.
En RAW empezó un feudo con Big Show cuando le insultó a él y a Kane por haber perdido el Campeonato por Parejas, dándole un bofetón a Show, por lo que lo persiguió hasta que fue atropellado por su ayudante, Ricardo Rodriguez, lesionandolo en la pierna (Kayfabe). Después de tres semanas de insultarlo, Show regresó en RAW del 13 de junio después del combate entre Del Rio y Kane, donde lo atacó a él y a Ricardo Rodriguez. Ese mismo día Steve Austin anunció que se enfrentarían en Capitol Punishment. Antes de su lucha, Mark Henry atacó a Show, aplicándole un "World's Strongest Slam" contra una mesa y en la rodilla. Después de unos minutos de lucha, el árbitro decretó que Show no podía luchar por su lesión, dándole la victoria a Del Rio.16 En Money in the Bank, participó en el RAW Money in the Bank Ladder match, ganando el maletín y una oportunidad por el Campeonato de la WWE, siendo la segunda persona en ganar un Royal Rumble y un Money in the Bank(después de su antiguo rival, Edge) y el primero en lograrlo el mismo año. Más tarde, en ese mismo evento, Mr. McMahon le mandó usar el maletín contra el nuevo Campeón de la WWE CM Punk, pero fue noqueado por él antes de poder usarlo.17 La semana siguiente intentó canjearlo ante el recién coronado campeón y rival Rey Mysterio, pero no lo hizo al ver que Mysterio no estaba cansado. Después empezó un feudo con Kofi Kingston, pactándose un combate entre ambos en Summerslam. El 14 de Agosto en Summerslam Alberto del Rio se convirtio en el primer Mexicano en ganar elCampeón Indiscutible de la WWE tras derrotar al recien coronado campeón CM Punk, que fue atacado sorpresivamente por Kevin Nash haciendo así efectivo su maletín del Money in the Bank. Al día siguiente en RAW defendió su campeonato contra Rey Mysterio, saliendo victorioso.En la edición 4 de marzo de Smackdown!, firmó el contrato de su lucha en WrestleMania XXVII contra Edge la cual terminó en una pelea, regresandoChristian atacando a Del Rio. Luego el 11 de marzo se enfrentó junto a Brodus Clay contra Edge & Christian reuniéndose después de 10 años de estar separados y con los cuales fueron derrotados. En WrestleMania XXVII, fue derrotado por Edge al recibir una Spear, donde estaba en juego el Campeonato Mundial Peso Pesado de la WWE. Durante la lucha, Clay y Christian se atacaron mutuamente. Luego de que Edge retuviera su título, junto con Christian golpearon el coche de Del Rio, prolongando su feudo. Más tarde, en la edición de SmackDown del 5 de abril (transmitido el 8 de abril), venció a Christian en una lucha para obtener una oportunidad por el título de Edge en Extreme Rules en un Ladder Match. Sin embargo, debido al retiro de Edge, se llevó a cabo un Battle Royal Match, en donde salio victorioso Christian y se convirtió en su oponente por el título en Extreme Rules. El 25 de Abril, durante el Draft fue traspasado a la marca RAW. En Extreme Rules se enfrentó a Christian en un Ladder Match por el Campeonato Mundial Peso Pesado de la WWE, perdiendo Del Rio cuando Edge apareció en un coche, distrayéndole y dándole a Christian la victoria.
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En RAW empezó un feudo con Big Show cuando le insultó a él y a Kane por haber perdido el Campeonato por Parejas, dándole un bofetón a Show, por lo que lo persiguió hasta que fue atropellado por su ayudante, Ricardo Rodriguez, lesionandolo en la pierna (Kayfabe). Después de tres semanas de insultarlo, Show regresó en RAW del 13 de junio después del combate entre Del Rio y Kane, donde lo atacó a él y a Ricardo Rodriguez. Ese mismo día Steve Austin anunció que se enfrentarían en Capitol Punishment. Antes de su lucha, Mark Henry atacó a Show, aplicándole un "World's Strongest Slam" contra una mesa y en la rodilla. Después de unos minutos de lucha, el árbitro decretó que Show no podía luchar por su lesión, dándole la victoria a Del Rio.16 En Money in the Bank, participó en el RAW Money in the Bank Ladder match, ganando el maletín y una oportunidad por el Campeonato de la WWE, siendo la segunda persona en ganar un Royal Rumble y un Money in the Bank(después de su antiguo rival, Edge) y el primero en lograrlo el mismo año. Más tarde, en ese mismo evento, Mr. McMahon le mandó usar el maletín contra el nuevo Campeón de la WWE CM Punk, pero fue noqueado por él antes de poder usarlo.17 La semana siguiente intentó canjearlo ante el recién coronado campeón y rival Rey Mysterio, pero no lo hizo al ver que Mysterio no estaba cansado. Después empezó un feudo con Kofi Kingston, pactándose un combate entre ambos en Summerslam. El 14 de Agosto en Summerslam Alberto del Rio se convirtio en el primer Mexicano en ganar elCampeón Indiscutible de la WWE tras derrotar al recien coronado campeón CM Punk, que fue atacado sorpresivamente por Kevin Nash haciendo así efectivo su maletín del Money in the Bank. Al día siguiente en RAW defendió su campeonato contra Rey Mysterio, saliendo victorioso.
